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论文摘要

    负载型催化剂的绿色可控制备是材料化工领域的前沿和热点。论文以高活性负载型催化剂的可控制备为目标,选择应用广泛的负载型钯、镍催化剂和负载型含钛催化剂为研究对象,以廉价的核壳结构多孔玻璃微珠作为载体,针对核壳结构多孔玻璃的结构调控规律和负载型纳米颗粒成核与生长过程中的传递和反应基本规律等关键科学问题开展研究工作,为绿色、可控、性能优异的催化材料制备及其工程应用奠定基础。

    基于亚临界水与玻璃的反应性能,改进了核壳结构多孔玻璃微珠的制备工艺,提出利用釜式反应器通过“反应-溶解迁移-再生长”三个步骤制备内核致密、壳层疏松的核壳结构多孔玻璃微珠的新工艺,成功制备了重复性好、形貌均匀、比表面积大的核壳结构多孔玻璃微珠,其比表面积可达160 m2/g。

    以负离子配位多面体模型的基元生长理论为基础,通过在亚临界水环境中调控“反应-溶解迁移-再生长”过程,实现了对其壳层组成和结构的可控调节,制备出了具有多孔结构、薄片阵列结构和纤维丝结构等多种不同形貌的核壳结构材料,这些材料均表现出了优异的离子交换性能,对Cu2+、Ag+和Ni2+三种金属离子的最大吸附容量分别是81.33 mg/g、149.33 mg/g和42.96 mg/g。

    基于多孔玻璃微珠的离子交换特性,提出了多孔玻璃微珠负载金属纳米颗粒催化剂的制备新方法,制备了高活性的负载型钯、镍催化剂,钯纳米颗粒的平均粒径和负载量分别为3.75 nm和55.00 mg/g,镍纳米颗粒的平均粒径和负载量分别为1.80 nm和46.40 mg/g。制备的催化剂在蒽醌加氢和环己烯加氢反应中均表现出了良好的催化性能。新方法还可以推广至其它多种负载型贵金属纳米颗粒及负载型非贵金属纳米颗粒材料的可控制备。

    根据多孔玻璃表面与纳米颗粒的相互作用,提出了多孔玻璃微珠负载钛硅分子筛和负载纳米二氧化钛催化剂的制备新方法,成功制备了粒径小、分布窄的负载型含钛纳米颗粒催化剂,催化剂的形貌和负载量均可有效调控。两种催化剂对油品中含硫有机物的氧化反应均体现了优良的催化性能,且对产物具有良好的吸附特性,实现了氧化反应和吸附分离的原位耦合,为绿色、高效、低成本的深度脱硫提供了新途径。

    关键词:负载型催化剂;纳米颗粒;核壳结构;加氢反应;氧化脱硫

下一节:答辩陈述

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2015年清华大学研究生学位论文答辩(二)课程列表:

第1周 化工系、热能系、航院、土木系

-化工系-侯瑞君

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-化工系-靖宇

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-航院-李京阳

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第2周 机械系、自动化系、交叉信息学院

-机械系-刘向

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-自动化系-江奔奔

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-自动化系-杨霄

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-自动化系-王圣尧

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-交叉信息学院-顾钊铨

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第3周 水利系、微纳电子系、工物系、材料学院、医学院、法学院

-水利系-武明鑫

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-微纳电子系-田禾

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-工程物理系-付明

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-工程物理系-刘飞翔

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-医学院-江力玮

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-医学院-左腾

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-法学院-王一超

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