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选择加氢是石油化工中的重要反应,乙炔和1,3-丁二烯选择加氢被广泛应用于高纯度聚合级单烯烃的除杂过程中;经由煤或天然气制乙炔,再通过乙炔选择加氢制乙烯,是一种新型的乙烯生产路线。工业催化剂和反应器目前存在诸多不足,如单烯烃选择性差、催化剂成本高、温度控制难度大等。本论文针对以上缺点,分别对选择加氢催化剂和反应工艺展开研究。
本文研究了Pd-Ni双金属催化剂在1,3-丁二烯选择加氢过程中的性能。采用催化剂设计的新理念,通过超高真空实验和密度泛函理论计算探索PdNiPd(111)的表面性质,指导负载型催化剂的设计;通过合成、表征并评价负载型Pd-Ni双金属催化剂,验证了理论计算和表面实验的预测。与Pd单金属催化剂相比,Pd-Ni双金属催化剂具有更高的加氢活性和更高的1-丁烯选择性。进一步,研究了不同载体氧化物(γ-Al2O3、SiO2、CeO2、ZrO2、TiO2)负载的Pd-Ni双金属催化剂在1,3-丁二烯加氢反应中的催化性能,为工业载体的选择提供了基础数据。最后,用Mo2C替代Pd组分,设计了新型选择加氢非贵金属催化剂;研究表明,8.6%Ni/Mo2C与Pd基催化剂具有相似的加氢活性和1-丁烯选择性。此外,Pd-Ni双金属催化剂在乙炔选择加氢过程中也表现出比Pd单金属催化剂更高的活性和更高的乙烯选择性。
针对前加氢工艺和纯乙炔加氢过程中乙烯选择性低和移热效率低的缺点,本文开发了一种新型的液相工艺。在浆态床反应器中,引入一种对乙炔/乙烯具有选择溶解性的液相,通过耦合液相中选择吸收过程和催化剂表面选择加氢过程,在高乙炔转化率条件下,可将乙烯选择性提高至96%以上,显著高于气固相反应约60%的乙烯选择性。进一步,对液相过程进行工艺条件优化,探索了溶剂选择的准则。与离子液体液相修饰相比(SCILL),液相浆态床工艺在乙烯选择性和催化剂稳定性方面都更有优势。最后,为解决浆态床反应器出口转化率偏低的缺点,设计了多段加压浆态床反应器,通过加压或多级反应,出口乙炔浓度可达到聚合级乙烯的标准。
关键词:乙炔;1,3-丁二烯;选择加氢;Pd-Ni;液相加氢
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