当前课程知识点:2014年清华大学研究生学位论文答辩(一) > 第2周 化学系、金融学院、马院 > 段昊泓《单原子层铑片及铑基二元纳米晶的合成及其催化性能研究》 > 论文摘要
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单原子层铑片及铑基二元纳米晶的合成及其催化性能研究
博士研究生:段昊泓
指导教师:李亚栋 教授
所属院系:化学系
贵金属铑因其独特的催化性能,在基础研究和工业应用上均具有重要作用。但由于在世界范围内储量极为稀少,铑催化剂的高效利用成为备受关注的资源问题和亟待解决的科学难题。近年来,科学家发现铑纳米晶的催化性质与其表面原子利用效率、不饱和度及其他元素的影响等与催化剂之几何、电子状态等因素均密切相关,因此可以认为铑纳米催化剂的性能提高依赖于原子尺度上对结构和性能关系的认识、以及纳米尺度上对结构的科学合理设计。本博士论文紧紧围绕铑作为研究对象,以液相合成技术为研究方法,以设计性能优异的纳米催化剂为研究目的,制备了单原子层铑片,并探索了铑与金属和非金属元素协同调控合成纳米晶的方法,将所设计制备的单原子层铑片与纳米晶用于催化加氢反应,实现了催化性能的显著提高,且经系统和细致表征对构效关系有了更为深入地理解。
制备了首例单原子层厚度的金属二维片状材料—铑片。利用弱配体聚乙烯吡咯烷酮和强配体甲醛与铑前驱体的协同作用,成功合成了单原子层厚度的铑片,利用原子力显微镜、球差矫正电镜和同步辐射等从不同角度证实了这一单原子层金属结构的发现。特别是理论研究表明,该单原子层金属结构的形成关键,取决于结构中存在的新型离域大δ化学键有效的稳定作用。此外,该单原子层铑片作为催化剂对加氢及氢甲酰化反应都有显著促进作用。这一研究成果是金属单原子层材料制备领域的重要突破,为推动金属团簇、丰富发展重金属元素的化学成键理论研究具有深远意义,为设计优秀铑催化剂及研究金属单原子层结构与催化效能关系提供重要启示。
探索了铑与非贵金属镍形成二元纳米晶的合成方法。利用共还原法制备了元素摩尔比例可任意调控的尺寸一致的铑镍合金纳米晶,发现特定摩尔比例的合金对于苯衍生物加氢具有最高活性,实现了室温下优异的加氢效果。这一工作为非贵金属金属部分取代贵金属从而实现铑催化剂的高效利用提供重要实验依据。
在此工作基础上,发展铑和非金属磷形成二元纳米晶的低温、一步合成技术。该磷化铑立方块具有优秀的催化加氢活性和选择性。此项研究为实现磷化物纳米催化剂的低耗能制备和铑催化剂的成本降低提供重要实验思路。
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