当前课程知识点:2014年清华大学研究生学位论文答辩(一) > 第2周 化学系、金融学院、马院 > 刘凯《新颖拓扑结构的超两亲分子的构筑与功能》 > 论文摘要
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新颖拓扑结构的超两亲分子的构筑与功能
博士研究生:刘凯
指导教师:张希 教授
所属院系:化学系
两亲分子的组装推动力和拓扑结构是决定其组装体结构和功能的重要因素。尽管人们已经设计出各种各样的两亲分子,但受到共价合成的限制,仍有很多特殊拓扑结构的两亲分子很难或者无法获得。与传统的两亲分子相对应,超两亲分子是指基于非共价键的两亲分子。这种非共价合成的制备思路可有效的规避繁琐复杂的合成步骤。对非共价键的合理运用,有助于理性的构筑及调控超两亲分子的拓扑结构,新颖的拓扑结构将进一步赋予超两亲分子特殊的性质和用途。
本论文主要沿着“驱动力—结构—功能”这一主线构筑了具有新颖拓扑结构和功能的超两亲分子。通过对非共价键进行单分子水平深入研究,我们对超分子自组装的驱动力和组装过程有了更清晰的认识,进而实现对纳米材料结构和功能的理性设计及调控。论文主要取得了以下三方面成果:
一、利用基于原子力显微镜的单分子力谱技术,我们对基于“萘—芳香酰亚胺”电荷转移作用和“钾离子—开链冠醚”主客体相互作用的柔性高分子折叠体进行了单链拉伸。根据力谱的实验结果,并结合理论模拟,我们定量测定了柔性高分子折叠体的“折叠程度”这一重要的物理量,这是传统表征手段很难获得的。研究表明,萘和芳香酰亚胺之间的电荷转移作用能够沿着一维方向连续、交替地堆积,这是柔性高分子得以定向、连续折叠的关键所在。
二、基于“萘—芳香酰亚胺”之间的定向电荷转移作用,我们通过对结构单元的合理设计,构筑了“X”型和“H”型超两亲分子,这两种新颖、特殊的拓扑结构在传统的两亲分子中很难得到。研究表明,“X”型和“H”型超两亲分子可以分别作为一维和二维纳米结构的理性构筑基元。进一步,通过对超两亲分子拓扑结构的调控,可以实现其纳米组装结构从二维向一维的“程序化”转变。v
三、基于主客体相互作用,我们构筑了“哑铃”型和“四臂”型超两亲分子,这两种特殊的拓扑结构可以为其纳米组装体带来优异的性能。其中,“哑铃”型超两亲分子能够作为构筑基元,简易制备强荧光的纳米材料。同时由于非共价相互作用的可逆性,“哑铃”型超两亲分子可以实现对肿瘤标识物—精胺分子的灵敏、快速检测。“四臂“型超两亲分子则可用来简易制备高效抗菌的超分子光敏材料。这些研究表明,特殊的拓扑结构正是超两亲分子具有优异性能的结构基础。
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