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可燃固废热化学转化过程相互作用及影响因素的研究
博士研究生:周会
指导教师:张衍国 研究员
所属院系:热能工程系
所属专业:动力工程及工程热物理
可燃固废的处理是当前世界各国面临的严峻问题,而热化学转化是有效的能源化处理技术。本文在聚类分析我国可燃固废组分的基础上,筛选了9种基元物质(半纤维素、纤维素、木质素、果胶、淀粉、PE、PS、PVC、PET)进行研究。
在热重分析仪(Thermogravimetric analyzer, TGA)及自行搭建的在线称重实验台(Macro-TGA)上进行了可燃固废基元物质的热解实验,开发了峰分析-最小二乘法进行动力学计算。复杂的热解反应可以用一系列平行反应来表示,用得到的动力学参数可以对热解动力学特性进行准确地再现。
在800 ℃固定床上进行了基元物质的快速热解实验,分析了产物质量分布特性、气体生成特性及多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs)生成特性。PS和PVC生成PAHs最多,萘是最丰富的PAH,菲和芴是最丰富的3环芳烃。PS、PET、木质素可以由芳香结构生成PAHs,PE可以通过Diels-Alder反应生成PAHs,多糖类物质可以通过苯或环戊二烯作为中间产物生成PAHs。
木质素和PVC热解温度越高,焦油的分子量越高,PAHs生成量越高,PVC热解的HCl生成量随温度升高而降低。慢速热解比快速热解生成更多焦油,更少的PAHs。在空气或CO2气氛下气化,生成的PAHs总量都比N2气氛下少,NaCl、NaOH和CuCl2对PAHs的生成都存在抑制作用。木质素的热解从解聚开始,随着温度的升高,二次反应(脱甲氧基、脱羟基、脱甲基)被促进。对于木质素的慢速热解,二次反应难以发生。PVC热解分为两个过程:脱氯和断链。在快速热解过程中,脱氯过程和断链过程几乎同时发生,脱氯过程是不完全的。
在TGA和固定床中,纤维素和木质素的共热解表现了强混合效应,混合效应使焦油的产量增加。PVC与纤维素的相互作用比较明显,混合作用先促进热解,后抑制热解。PVC与木质纤维类基元的混合显著地抑制了HCl的生成而增加了焦油的生成,大部分PAHs的生成量减少了。木质纤维类基元可以作为一种催化剂,促进了PVC的断链过程。
本文在筛选了可燃固废9种基元组分的基础上,研究了基元物质的热化学转化特性,得到了不同因素对热化学转化特性的影响,得到了基元物质混合作用对热化学转化特性的影响。本文的工作可以为可燃固废的清洁、高效能源化利用提供理论依据,也为进一步认识复杂燃料的热化学转化机理提供基础。
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