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论文摘要

Pt-Ni双金属催化剂的可控合成及催化性质研究

博士研究生：吴宇恩

指导教师：李亚栋 教授

所属院系：化学系

论文摘要

        由于贵金属在能源、催化等领域当中的重要性，如何高效的利用贵金属受到国际上学术界、产业界广泛的关注。而Pt-Ni双金属催化剂因为其能有效降低贵金属用量和良好的催化性能在最近几十年成为了一种热点材料。本博士论文主要针对Pt-Ni双金属及多金属纳米材料的合成方法以及在纳米晶催化方面进行了系统研究，设计并发展出新的合成策略，探讨了Pt-Ni纳米晶的生长机制并实现了三金属纳米晶的可控合成；初步探索了Pt-Ni双金属纳米晶催化剂在有机合成及催化等和能源、材料相关领域中的应用，揭示了纳米晶结构与性能之间的相关性。

        通常的Pt-Ni合金纳米晶需要在表面包裹一层长链配体分子而保证其单分散性，这一类长链配体金属之间的强配位作用会降低纳米晶的活性。本文发展了一种水溶性Pt-Ni双金属纳米晶的一步法制备合成策略。该方法合成的水溶性纳米晶具有良好、可调的尺寸、组成和形貌，它的表面疏松的水溶性配体能够适用于多种的溶剂，显示出良好的生物相容性，在生物、催化等领域有着巨大的应用潜力。

        化学腐蚀是一种常用的在双金属体系当中构造高活性表面的方法，而这种方法却存在着很多的不足。包括不能够很好的控制腐蚀位点所以一般只能得到多孔的结构，同时这种腐蚀过程往往是非常剧烈而迅速的，所以不好控制。本文发展了一种可控的腐蚀方法来构筑一些富有台阶原子的高活性表面，独创性的利用了一种对Ni有选择性配位的丁二酮肟，利用配体促进了氧化腐蚀的发生，通过控制腐蚀的过程得到了一种具有高活性的内凹型Pt-Ni合金催化剂。我们将这种新型的催化材料运用于燃料电池的当中，实现了比商用的催化剂高3倍的活性，为燃料电池技术的研究提供了优异的材料基础。

        多金属纳米材料因为组分之间成核速率及后续的生长方式存在着较大的差异而在可控合成上面存在着巨大的困难，传统的共沉淀、共还原的方法无法可控的合成多金属纳米材料。本文发现了纳米晶表面的缺陷效应，利用这种缺陷处利于表面成核的特性实现了Pt-Ni基三金属核壳结构的可控合成。接着，本文还结合置换反应和化学腐蚀成功首次实现了Pt-Ni三金属框架结构的设计合成。后续还系统的评价了三金属催化剂对于加氢和偶联等反应中的构效关系，拓展了催化剂设计的新思路。

下一节:吴宇恩答辩

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第1周 经管学院

-王鑫《国际化对中国工资差距的影响研究》

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第2周 化学系、金融学院、马院

-吴宇恩《Pt-Ni双金属催化剂的可控合成及催化性质研究》

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-段昊泓《单原子层铑片及铑基二元纳米晶的合成及其催化性能研究》

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第3周 工物系、自动化系、建筑学院

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